Jako doktor medycyny pracowała czas jakiś w klinikach psychiatrycznych, potem w zakładach dla dzieci anormalnych i w końcu objęła posadę przy dzieciach niedorozwiniętych, oddając się pracy tej z wielkim umiłowaniem, wykazując dużo inicjatywy wybitne zdolności pedagogiczne. Paroletnia praca nad tymi dziećmi wyrobiła w niej przekonanie, że metoda, praktykowana dla dzieci niedorozwiniętych, może być Zastosowana dla dzieci normalnych. „Jeżeli można przeprowadzić analogię między dziećmi normalnymi i nienormalnymi, powiada Montessori, to jedynie w okresie wczesnego dzieciństwa czyli pomiędzy tymi dziećmi, które mają siły rozwijać się i tymi, które się jeszcze nie rozwinęły. Brak koordynacji ruchów, brak wytrwałości, niemożność skupienia uwagi, są to cechy wspólne zarówno wczesnego dzieciństwa, jak i anormalności. Wkrótce Montessori znalazła pole dla swych doświadczeń z zakresu pedagogii i psychologii dziecięcej i opracowała własną metodę wychowania dzieci w okresie wczesnego dzieciństwa. Polecono jej urządzenie i kierowanie ochronką dla dzieci robotników w nowo zabudowanej a najuboższej dzielnicy Rzymu na placu św. Wawrzyńca.